キーバインドの割り当て

global-set-keyをつかいます。

;; フォントのスケーリング
(global-set-key "\C-c\C-a" 'text-scale-adjust)

kbdを使ってもいいです。

;; フォントのスケーリング
(global-set-key (kbd "C-c C-a") 'text-scale-adjust)

ちなみに、text-scale-adjustを使うと+やら-やらでフォントの
スケーリングを行うことが出来ます。